本文摘自化学人生,侵删。
近日,浙师大“双龙学者”、省杰出青年基金获得者、生化学院教授李正全课题组在新型钙钛矿复合光催化材料的研究上取得新进展,相关成果以“In-situ Generated CsPbBr3 Nanocrystals on O-Defective WO3 for Photocatalytic CO2 Reduction”为题在国际知名期刊ChemSusChem在线发表,并被遴选为VIP(very important)论文。

将温室气体CO2还原成具有高附加值的化工原料,是实现“碳中和”的一个有效途径。其中,开发高效的催化剂是实现CO2还原的一个关键环节。金属卤化物钙钛矿(MHP)纳米晶在光催化CO2还原领域中展现了广阔的应用前景,但MHP光催化剂也面临着载流子复合严重、光响应范围窄等问题,限制了其光催化活性的提升。为了解决上述问题,构建异质结是一种有效的策略。然而,传统化学组装方法所构建的异质结,在纳米晶界面上往往存在大量固有缺陷,很大程度上阻碍了两种材料之间的电荷分离及载流子的利用。

鉴于此,浙江师范大学李正全课题组提出了一种原位生长的策略,以WO3 纳米片为基底在其上原位生长CsPbBr3 纳米晶,成功构建了CsPbBr3/WO3 异质结。该原位制备的方法可在异质结上产生高质量的界面,大大消除了界面缺陷,有效提高了半导体之间的电荷转移效率。进一步的实验分析和理论计算表明,该异质结可以自发形成内建电场,驱动光生电荷的分离与迁移,与Z-scheme型电荷转移机制高度契合,从而表现出优异的光催化CO2 还原性能。同时,通过调控WO3 中氧空位浓度使其吸收近红外光,该异质结亦可在近红外光下实现CO2的光催化还原。该工作通过原位构建异质结,可协同两种材料的光谱响应范围、界面内建电场、电荷的迁移与分离,为设计复合型光催化剂提供了一种新思路。
该研究得到了新加坡材料与工程研究所、西湖大学在材料表征及理论模拟上的大力支持。浙师大2019级研究生姜昕妍、西湖大学丁云轩博士为该论文的共同第一作者。浙师大李正全教授、新加坡材料与工程研究所叶恩毅研究员、西湖大学孙立成教授为论文的共同通讯作者。浙师大为第一通讯单位。课题组王靳副教授、研究生郑嵩等参与了该课题的研究。该论文发表后,已被WileyChem、ChemistryViews等媒体作为研究亮点进行推介。
论文链接
https://chemistry-europe.onlinelibrary.wiley.com/doi/epdf/10.1002/cssc.202102295
(来源:浙江师范大学 版权属原作者 谨致谢意)
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